Trong vòng 5 năm, ông chủ yếu chỉ nắm quyền lực trên danh nghĩa, thông qua những cố vấn mà mẫu thân chỉ định. Năm 1770, ông đến Vienna triều yết hoàng đế và tìm cách loại bỏ tất cả các cố vấn từng giám sát ông, sau khi trở về ông có thể tự do nắm mọi quyền lực trong lãnh địa. 20 tiếp theo trôi qua kể từ khi ông trở về Florence đến cái chết của hoàng huynh Joseph II năm 1790, ông thực hiện các cải cách hành chính trên lãnh địa nhỏ của mình. Các cải cách được thực hiện bao gồm việc huỷ bỏ các chính sách hạn chế về công nghiệp và áp đặt lên quyền tự do cá nhân dưới thời người tiền nhiệm của nhà Medici và tiếp tục những chính sách còn dang dở trong thời cha ông, bằng việc giới thiệu một hệ thống thuế hợp lý (miễn giảm nhiều loại thuế), và bằng cách xây dựng các công trình công cộng, chẳng hạn như hệ thống thoát nước Val di Chiana.

Vì ông không có trong tay quân đội thường trực, và ông khi ồng tiến hành đàn áp các lực lượng hải quân nhỏ do nhà Medici tổ chức, toàn bộ thu nhập của ông được dùng để cải thiện tình hình trong lãnh địa. Leopold không được những người dân Italia dưới sự thống trị của ông yêu quý. Ông bị xem là lạnh lùng và khó gần. Thói quen ăn mặc của ông khá đơn giản, mặc dù ông cũng có khi xuất hiện một cách lộng lẫy trong các sự kiện, và ông không chịu được sự xúc phạm của thần dân (vốn được hưởng lợi từ những chế độ của nhà Medici).

Nhưng với sự kiên định, điềm tĩnh và thông minh của mình, Leopold đã từng bước đưa công quốc của ông đạt đến sự thịnh vượng về vật chất. Chính sách của ông đối với Giáo hội, bị ảnh hưởng các các thần dân, suýt nữa dẫn đến cuộc đối đầu giữa ông với đức Giáo hoàng, nhưng cuối cùng không thành công. Ông không thể công hữu hóa hóa tài sản giáo hội và đặt các giáo sĩ dưới quyền kiểm soát của những thế lực phi Giáo hội. Tuy nhiên, chính sách bãi bỏ án tử hình của ông là khởi đầu cho hàng loạt chính sách tương tự vào thời hiện đại. Ngày 30 tháng 11 năm 1786, sau khi trên thực tế đã bãi bỏ việc hành quyết (lần cuối năm 1769), Leopold ban hành các sửa đổi của bộ luật hình sự, theo đó án tử hình chính thức bị bãi bỏ và các công cụ tử hình cũng bị tiêu hủy.[2][3]

Leopold cũng đã phê duyệt và cộng tác trong việc triển khai một hiến pháp chính trị, được cho là đã xuất hiện nhiều năm trước sự ra đời của hiến pháp Pháp và trong đó có một số điểm tương đồng với Virginia Bill of Rights năm 1778. Quan niệm này của Leopold dựa trên sự tôn trọng các quyền chính trị của công dân và một sự trung hòa quyền lực giữa hành pháp và lập pháp. Tuy nhiên, có thể nó không có hiệu lực vì Leopold dời tới Vienna để trở thành hoàng đế vào năm 1790, và bởi vì ý tưởng của nó rất mới lạ dẫn đến nhiều sự phản đối thậm chí từ những người có thể được hưởng lợi từ nó[4]

Tuy nhiên, Leopold hỗ trợ và phát triển nhiều cải cách xã hội và kinh tế. Việc tiêm chủng Bệnh đậu mùa được được tổ chức một cách có hệ thống, và một tổ chức nhằm giáo dục tội phạm chưa thành niên được lập ra. Leopold cũng cấm việc xa lánh và đối xử tàn tệ đối với người bệnh tâm thần. Ngày 23 tháng 1 năm 1774, "legge sui pazzi" (bộ luật về bệnh điên) được ban hành, điều đầu tiên của bộ luật được cả châu Âu biết đến, cho phép đưa người đến nhập viện nếu họ bị coi là điên. Vài năm sau Leopold chỉ đạo tiến hành một bệnh viện mới, it (Bệnh viện Bonifacio). Ông dựa vào kinh nghiệm dùng người của mình khi lựa chọn người đứng đầu là một bác sĩ trẻ, Vincenzo Chiarugi. Chiarugi và các cộng sự của ông giới thiệu các quy định nhân đạo mới trong các hoạt động của bệnh viện và chăm sóc cho các bệnh nhân bị bệnh tâm thần, bao gồm cấm việc sử dụng hệ thống hành hạ về thể chất, và ông được công nhận là người tiên phong cho cái phong trào sau này được biết đến là phong trào điều trị đạo đức.[4]

Trong những cuối cai trị ở Toscana, Leopold bắt đầu lo sợ trước những bạo động gia tăng tại Đức và Hungary, những lãnh thổ thuộc sự kiểm soát của giao đình ông, nguyên dân của việc này là do sự hấp tấp của anh trai ông. Ông và Joseph II trở nên thân thiết và gặp nhau thường xuyên sau cái chết của mẫu thân họ. Tranh vẽ của Pompeo Batoni ra đời vào dịp gặp gỡ của họ cho thấp họ có một tính cách mạnh mẽ, giống với nhau. Nhưng theo như Fontenelle, thì trái tim của Leopold bị lý trí điều khiển. Ông biết được rằng ông sẽ là người kế nhiệm hoàng huynh vốn không có con ở Áo quốc, và ông không muốn thừa kế khi không có sự ủng hộ. Cho nên vào năm 1789, Joseph, khi biết được mình đang bị bệnh, yêu cầu ông đến Vienna để làm nhiếp chính, Leopold lạnh lùng từ chối.

Ông vẫn ở Florence khi Joseph II qua đời tại Vienna ngày 20 tháng 2 năm 1790, và ông không rời khỏi Italia cho đến giữa trưa ngày 3 tháng 3 năm 1790.